Divadelní kariéru zahájil Zbyněk Kolář ve Slovenském národním divadle v Bratislavě, kdy na jeho scénách byla nejvýraznější poetičnost či dokonce jakési impresivní vidění prostoru, vycházející zřejmě z jeho malířského školení na Vysoké škole uměleckoprůmyslové v ateliéru Aloise Fišárka. V této první etapě k nejvýraznějším inscenacím náležely například Faust a Markétka (1956), Krvavý soud (1957), Romeo a Julie (1957), Péleas a Mélisanda (1958). Od roku 1960 začal působit v Divadle Československé armády (pozdější Divadlo na Vinohradech). Zde spolu s režisérem Jaroslavem Dudkem uváděli především inscenace soudobých autorů, vytvořili spolu více než šedesát společných inscenací. K těm nejvýraznějším na začátku 60. let patřily inscenace Válka s mloky (1963), Julius Caesar (1963), Zámek (1964), Návštěva staré dámy (1964) nebo August August, august (1967). Všechny se staly legendárními jak z hlediska zcela nové dramaturgie, vycházející z uvolňování politické atmosféry v zemi, tak právě z hlediska nové role scénografie. Nezapomenutelné byly rovněž scénické výpravy pro soudobé opery Jána Cikkera Vzkříšení (1962) a Mister Scrooge (1963), Krakatit (1966) Václava Kašlíka nebo Řecké pašije (1967) Bohuslava Martinů. V těchto operách byla scénografie Z. Koláře natolik výrazná a originální, že sklidila úspěch nejen v našich a zahraničních divadlech, ale patřila promyšlenou symbolistní rovinou k vůbec nejvýznamnějším evropským operním scénografiím druhé poloviny 60. let.
Zbyněk Kolář se během 60. let stal vyhledávaným scénografem v zahraničí, pracoval především pro divadla v německy mluvících zemích s režiséry Václavem Kašlíkem, Františkem Miškou, Jaroslavem Dudkem, Václavem Hudečkem, Karlem Jernekem i proslulým Leopoldem Lindtbergem. Pro něj navrhl scény k inscenacím Strasti Bedřicha Velikého (1969), Aschmedai (1971), Věrný služebník svého pána (1972), Hoffmannovy povídky (1972), Živá Mrtvola (1973) a Krysař (1975). Inscenace Strasti Bedřicha Velikého byla natolik výrazná a originální, že za ni byl Kolář jako úplně první scénograf v historii vyznamenán Kainzovou medailí města Vídně.
Vedle jedinečného využití projekce fotografií a filmu Kolář pozoruhodně experimentoval v zahraničních divadlech s vyzvětšovanou rozpitou barevnou skvrnou, fascinace nahodilostí při prolínání barevných tónů stála v základu čtyř pozoruhodných inscenací Fausta (1968), Ze života hmyzu (1969), Všechno na zahradě (1971) a opery Kouzelné flétny (1973). Velké operní úspěchy v zahraničí byly spojeny zvláště s režisérem Václavem Kašlíkem. Připravili spolu například operu Carla Orffa s historickým námětem Agnes Bernauerová (1965), Janáčkovy Příhody lišky Bystroušky (1967) v Mnichově, Mozartovu Kouzelnou flétnu v Krefeldu (1973), Dvořákova Jakobína v Curychu (1978) nebo Offenbachovy Hoffmannovy povídky v St. Gallenu (1980). Ve všech vynikala scénografie magickou atmosférou, vytvořenou za pomoci tylů, projekcí a zvláštního způsobu svícení.
V 80. letech vznikly inscenace, zdůrazňujících morální hodnoty tolik chybějící v Československu té doby. V Divadle Na zábradlí měla premiéru inscenace Bulgakovovy Svaté kabaly (1980), v níž se Kolář zcela odklonil od dosud uplatňované stylizované scénografie a pracoval v intencích proudu tzv. akční scénografie. V obrazovém principu inscenace Sviť, sviť, má hvězdo (1981) se inspiroval kramářskou písní a Chagallovými obrazy, v „taneční meditaci“ Labyrint (1985) využil mnohovýznamovost projekce plujících mraků.
Cílem Kolářovy scénické práce bylo především sloužit inscenačnímu celku. Snažil se respektovat autora textové či hudební předlohy a podpořit maximálně interpretační smysl celého dramatického díla. Využíval především projekci a nový způsob svícení na rozličné materiály a objekty, točnu, tahy, principy černého divadla, aby s jejich pomocí vytvořil na jevišti požadovanou atmosféru. Navázal na velmi výraznou symbolicko-expresivní tradici a jasnou znakovost meziválečné scénografie, výrazně zlyrizoval scénickou atmosféru a zvýraznil její magičnost. Čistota scénického znaku a jeho výrazná estetizace byla pro Zbyňka Koláře velmi důležitá. Ze všech jeho scén vyzařuje jakýsi vnitřní architektonický řád, spořádanost a disciplína. Přesně promyšlená funkčnost a vnitřní logika měly za cíl, aby inscenace fungovaly s ostatními složkami jako dobře fungující hodinový stroj. Kolář své návrhy vystavoval několikrát u nás i v zahraničí, na několika ročnících Pražského quadriennale získal ocenění. Jeho práce je nejvíce spjata s pražským Divadlem na Vinohradech.